Naime, 10. rujna 1976. godine, Bušić je sa svojom suprugom Julienne, Petrom Matanićem, Franom Pešutom i Slobodanom Vlašićem oteo putnički zrakoplov Boeing 727 TWA 355 u kojem je bilo 76 putnika. Namjera je bila izbaciti letke nad Londonom i Parizom u kojima se objašnjava položaj Hrvatske unutar Jugoslavije odnosno poziva na borbu protiv srpske hegemonije i ostvarenje hrvatske neovisnosti. Konačan cilj trebali su biti Zagreb i Solin.

Nisu nosili oružje, nego lažni eksploziv kojeg su omotali oko svojih tijela. Pravu bombu su ostavili u newyorškoj podzemnoj željeznici, a prilikom pokušaja deaktiviranja iste, poginuo je jedan policajac. Otmičari su se predali u Parizu, nakon što je sadržaj letka objavljen u američkim medijima, nakon čega je uslijedilo suđenje.

Na suđenju sudac je naglasio kako Bušić nije terorist te kako su njegove akcije bile vođene plemenitim ciljevima te zatražio Bušićevo puštanje na uvjetnu slobodu nakon 10 godina zatvora. Međutim, Bušić je na kraju osuđen na doživotni zatvor. Tada su se pojavile spekulacije kako je jugoslavenska vlada vršila pritisak na SAD da bi se donijela takva odluka. Iako je Hrvatska u međuvremenu postala neovisna, SAD su odbile pomilovati Bušića, iako su svi ostali osuđenici oslobođeni. 2002. godine, Sabor je donio Rezoluciju o transferu Zvonka Bušića u Hrvatsku, a pomilovan je šest godina nakon toga.

Bušić je jedno vrijeme bio član HSP-a dr. Ante Starčevića, no nije ostvario veći politički uspjeh. Na kraju se potpuno povukao iz politike, no u društvu je ostalo pitanje koje je podijelilo hrvatsku javnost – je li Zvonko Bušić domoljub ili terorist?